Die Skulpturensammlung ist eine der größten Kollektionen älterer Plastik weltweit. Sie umfasst Bildwerke vom frühen Mittelalter bis zum späten 18. Jahrhundert aus den deutschsprachigen Ländern, Frankreich, den Niederlanden, Italien und Spanien. Neben bedeutenden anonymen Werken wie der romanischen "Gröninger Empore" zeugen Bildhauernamen wie Donatello, Tilman Riemenschneider, Giovanni Lorenzo Bernini oder Andreas Schlüter von der überragenden Qualität der Sammlung. In Verbindung mit Bildern der Gemäldegalerie werden sowohl Besonderheiten als auch gegenseitige Wechselwirkungen beider Gattungen sinnfällig. Fest eingebaute Portale, Kamine und Decken der Renaissance aus Italien bieten den ausgestellten Werken eine stilvolle Umgebung.

Das Museum für Byzantinische Kunst besitzt eine erstrangige Sammlung spätantiker und byzantinischer Kunstwerke und Alltagsgegenstände aus nahezu allen Gegenden des antiken Mittelmeerraumes. Schwerpunkte bilden spätantike Sarkophage, figürliche und ornamentale Skulptur aus dem Oströmischen Reich, Elfenbeinarbeiten und Mosaikikonen sowie Werke aus dem spätantik-frühbyzantinischen Ägypten.